Di True Cross Academy, Rin Okumura tanpa sadar menciptakan tanda-tanda awal kalau terdapat suatu yang tidak beres; orang-orang biasa sudah memperoleh keahlian buat memandang makhluk tidak nampak yang berkeliaran di dunia manusia, Assiah. Sedangkan Rin memandang ini selaku peluang buat memperoleh sahabat baru, kerabat kembarnya, Yukio, malah merasa terbebani. Dibanjiri dengan pembelajaran tugas pengusir setan, serta posisi mengajarnya, Yukio senantiasa diam tentang kekokohannya yang terbangun, tidak bisa menguasai skala ataupun signifikansinya.
Sedangkan Rin serta teman-temannya bersiap buat Tes Sertifikasi Pengusir Setan tahunan, Ordo Salib Sejati sudah menciptakan gerbang buatan awal mengarah alam iblis Gehenna. Melihat ukurannya serta teknologi mutahir yang memungkinkannya, para pengusir setan menyadari kalau mereka saat ini berurusan dengan Illuminati, organisasi yang sangat kaya serta kokoh Tidak hanya itu, Illuminati yang tidak bisa dimengerti sudah menanam 3 mata-mata di Ordo Salib Sejati – serta salah satunya bisa jadi bersembunyi di antara para pengusir setan yang bersumpah buat melindungi umat manusia dari ancaman iblis.
